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電絮凝法處理廢水是利用鋁或鐵陽極溶出，原位生成高活性的多形態(tài)聚鋁或聚鐵絮凝劑，將水體中污染物微粒聚集成團并沉降或氣浮分離的除污工藝〔1〕。電絮凝法具有效率高、泥量小并易于固液分離、無需外加藥劑、二次污染少、操控和設(shè)備維護簡單、易于自動控制和最終出水中總?cè)芄蹋═DS）小等優(yōu)勢，現(xiàn)已逐漸成為處理重金屬、氟離子以及染料等無機、有機廢水的有效方法。
電絮凝技術(shù)的歷史久遠，1889年倫敦首先建成電絮凝法處理海水與電解廢液的車間〔2〕。1906年，電絮凝技術(shù)首先被德國人A.E.Dietrich在美國申請專利，并用于船艙污水的處理〔2〕。由于早期電絮凝技術(shù)水平低、能耗高、處理廢水種類少，因此在以后很長的時間內(nèi)未得到廣泛應用。近年來，隨著工業(yè)廢水類型的日益復雜和對小型高效廢水處理集成設(shè)備的需求增加，電絮凝技術(shù)逐漸成為研究熱點，其中對電絮凝劑原位生成及其絮凝機理的深入解析，各種因素對絮凝效率及電極極化和鈍化的影響機制，電絮凝法對更多類型廢水處理的嘗試，以及電絮凝技術(shù)耦合電氣浮等物化工藝提高整體處理效率等是該領(lǐng)域主要的研究方向。
1電絮凝技術(shù)處理廢水的原理
電絮凝法是將絡合吸附與氧化還原、酸堿中和、氣浮分離結(jié)合起來的廢水處理工藝。M.Y.A.Mollah等〔3〕研究電絮凝機理表明，帶正電的絮凝劑與污染物顆粒通過靜電引力和范德華力，絡合聚集成團，生成可沉降的絮凝體而去除。有機分子可通過陽極氧化分解成小分子而易于被絮凝劑吸附，染料和溶解態(tài)的金屬離子則可通過陰極的電還原沉積作用與水體分離。廢水呈堿性時，陽極溶出產(chǎn)生的金屬離子經(jīng)水解和絡合作用消耗了廢水中過多的OH-，使pH下降；而對于酸性廢水，金屬氫氧化物和陰極電解水產(chǎn)生的OH-能消耗廢水中H+，使pH上升，因而，電絮凝有中和酸堿的作用〔4〕。另外，當處理含油廢水等形成的絮體微輕、難沉降時，還可利用陰極析氫或耦合后續(xù)電氣浮工藝，由電解水產(chǎn)生的O2和H2（直徑不超過60μm，遠小于加壓氣泡粒徑）在上浮過程中將微輕絮體帶至水面達到分離目的，而該過程無需外投PAM等試劑和處理絮凝污泥。電氣浮還兼具一定電氧化去除COD的功能。
電絮凝法是一個復雜的物化技術(shù)，其核心內(nèi)容是絮凝劑的生成。對于Al陽極，電解產(chǎn)生的Al3+在水中迅速以水合離子Al（H2O）63+的形態(tài)存在，隨后很快水解失去H+，形成一系列單核絡合物，如Al（H2O）5OH2+、Al（H2O）4（OH）2+、Al（H2O）3（OH）3等。由于羥基鋁離子增多，剩余孤對電子，羥基配位能力未飽和，可與另一個鋁離子逐漸聚合為羥基橋聯(lián)結(jié)構(gòu)，形成兩個羥基鍵橋，從而由單核鋁的絡合物緩慢聚合成表面富含羥基的多核高分子網(wǎng)狀聚合物Alm（H2O）x（OH）n（3m-n），如Al2（H2O）8（OH）24+、Al16（H2O）24（OH）3612+等，并最終轉(zhuǎn)化成無定形的〔Al（OH）3〕n絮凝劑。A.Sarpola等〔5〕通過質(zhì)譜分析證實了有超過80種單價鋁核陽離子（Al2~13）和19種多價鋁核陽離子（Al10~27）存在，另外，還發(fā)現(xiàn)超過45種單價鋁核陰離子（Al1~12）和9種多價鋁核陰離子（Al10~32），而鋁絮凝劑的聚合度最多可達32個鋁。另外，除上述高分子網(wǎng)狀聚合物Alm（H2O）x（OH）n（3m-n）外，還會生成一些氧化鋁合氫氧根的大分子聚合物，如Al13O4（OH）247+等，或當水體中含有NaCl電解質(zhì)時，還會生成一些被NaCl分子包覆的絮凝劑如〔Al2（OH）3（H2O）3·2.05NaCl〕3+、〔Al3（OH）6（H2O）8·2.00NaCl〕3+等。一般地，聚合度與絮凝效率呈正相關(guān)，吳珍等〔6〕研究表明30個鋁的聚合比13個鋁的聚合的吸附和架橋作用強，而且有更寬的有效投量范圍。通常，低聚合度絮凝劑是通過吸附作用去除污染物粒子；而高聚合度絮凝劑則因表面積大、表面基團多，對污染物粒子通過網(wǎng)捕包覆去除，但高聚合度的絮凝劑，產(chǎn)生的后續(xù)污泥量較大，增加了處置成本。
對于Al陽極，電絮凝劑的生成過程還受pH、Al3+濃度、水體成分、停留時間、水流方式和氣泡生成速率等因素的影響。
一般情況下，鋁絮凝劑在弱堿性條件下能快速聚合，但由于氫氧化鋁的兩性特征，pH過高時聚鋁又易解離成Al（OH）4-。JinmingDuan等〔7〕的研究表明，鋁絮凝劑在除污過程中根據(jù)pH與絮凝劑量的不同存在兩種機理：pH低于6.5時，溶解的Al3+濃度小于60μmol，Al3+在水中以水合態(tài)Al（H2O）63+和帶正電的單核Al（H2O）5（OH）2+、Al（H2O）4（OH）2+絮凝劑的形式存在，其主要通過電荷中和作用對帶負電污染物進行去除；pH超過6.5時，溶解的Al3+濃度大于60μmol，Al3+在水中以無定形的〔Al（OH）3〕n絮凝劑的形式存在，其通過直接吸附去除污染物。當水體有硫酸鹽時，吸附在Alm（H2O）x（OH）n（3m-n）上的SO42-由于氫鍵和電荷的吸引作用〔8〕可促進更多的高分子網(wǎng)狀聚合物連接起來最終形成無定形的〔Al（OH）3〕n絮凝劑。
Al3+在水體中的停留時間越長，與OH-水化越充分，聚鋁的聚合度和產(chǎn)量就越大，越有利于后續(xù)除污，但停留時間過長會降低電絮凝的時空效率。電絮凝法通常采用序批間歇式或循環(huán)流動式的水流設(shè)置來保證金屬離子的水化聚合及絮凝過程的完全和高效。
陰極析氫反應會產(chǎn)生微氣泡，當其生成速率很高時，會擾亂金屬離子的聚合，絮凝劑生成慢且聚合度和致密度小。
對于鐵陽極，隨pH變化溶出的鐵離子會發(fā)生氧化還原反應和水解、聚合等復雜過程。D.Lakshmanan等〔1〕研究了鐵陽極的氧化情況，發(fā)現(xiàn)鐵陽極溶出的Fe2+在pH為6.5~7.5時較少發(fā)生氧化，并且在低DO濃度下保持可溶性Fe2+狀態(tài)，而隨著DO濃度的增加，則以Fe2+和難溶的Fe（OH）3/FeOOH狀態(tài)共存；pH=8.5時，F(xiàn)e2+會迅速氧化成Fe3+并水解為Fe（OH）3/FeOOH，其間Fe3+在水中主要以水合態(tài)Fe（H2O）63+的形式存在，當遇到水中的—OH時會水解成一系列單核水解產(chǎn)物Fe（H2O）5（OH）2+、Fe（H2O）4（OH）2+等。同樣這些單核水解產(chǎn)物由于羥基的配位數(shù)未達飽和，在相鄰羥基的鍵橋作用下可聚合成大分子聚合物并最終形成γ-FeOOH沉淀。鐵絮凝劑生長的快慢主要由鐵溶出速率和pH決定，在鐵溶出速率一定時，pH在6~10有利于γ-FeOOH的生成。如D.Lakshmanan等〔9〕在電絮凝除砷的研究中發(fā)現(xiàn)，電解2min后，在pH=8.5的水體中，F(xiàn)e3+已全部聚合成γ-FeOOH。
2電絮凝法處理廢水的影響因素
應用電絮凝法有效處理廢水，還要解決電極鈍化和電解極化等問題，保證電流效率和絮凝效果，控制槽壓和能耗。電極鈍化主要由陽極溶出產(chǎn)生的金屬離子氧化成膜并附著于陽極引起〔10〕；電解極化則包括濃差極化、電化學極化和金屬陽極表面極化。
2.1極板的影響
通常鐵電極產(chǎn)生的絮體粒徑小、沉淀密實、沉降快，但出水因含F(xiàn)e3+而顯黃色，斷電時電極易繼續(xù)銹蝕。而鋁電極產(chǎn)生絮體速度快、無色度生成、絮體顆粒大且吸附能力強，但沉淀松散、沉降緩慢不利于后續(xù)處理，另外對于含油廢水，鋁電極去除COD的效率略低于鐵電極〔11〕，這可能與溶解態(tài)的Fe3+具有一定氧化性有關(guān)。鋁、鐵極板聯(lián)用還可提高絮凝效果，I.Heidmann等〔12〕研究了鋁-鐵組合電極對廢水中Ni2+、Cu2+、Cr6+的電絮凝效果（三者初始質(zhì)量濃度分別為2.0、2.5、0.7g/L），電解3h，組合電極去除上述離子的效率明顯高于單獨使用鋁或鐵電極，其中鋁-鐵組合、鋁、鐵電極對Cr6+的去除率分別為99%、85%、47%。
板間距從時空關(guān)系上影響著電絮凝劑生長和后續(xù)絮凝效果。通常適宜的極板間距為0.5~2.5cm，極板厚度是1~2mm，板間距過大或過小均不利于提高電絮凝效率和降低能耗。I.Zongo等〔13〕在研究電絮凝技術(shù)去除工業(yè)廢水中鉻（Ⅵ）的實驗時發(fā)現(xiàn)，電極間距以2.0cm為宜，間距過大則導致電解效率低和電解時間長，濃差極化增加；而板間距過小，易發(fā)生短路和絮團在極板間的堵塞。
極板的布置和水體流態(tài)也會影響傳質(zhì)效率。通常，極板的排布方式可分為單極和雙極模式，單極模式下所有極板均與導線相連；而雙極模式僅兩端的極板與電源相連以提供極化電場而不溶出，中間的極板靠極化作用溶解，不僅易于更換，還實現(xiàn)了電絮凝和電浮選的結(jié)合。
原水的流向也會影響電絮凝效率，原水在極板間的流向可分為整體推流式和沿著極板組成的渠道呈現(xiàn)的折流式，后者可提供更長的停留時間；原水在整個電絮凝池的流向可分為平流式和豎流式，豎流式中的上流式絮凝效率較高。
電絮凝雙極模式反應裝置
2.2pH的影響
廢水pH會影響絮凝劑的生成和除污效率。聚鋁或聚鐵絮凝劑在較高pH下吸附架橋能力會更強，混凝效果更好〔14〕。一般情況下，pH過低不利于絮凝劑的生成，另一方面，在強堿性條件下，鋁或鐵的氫氧化物又會溶解，抑制其聚合生成絮凝劑。因此通常電絮凝劑生長適宜的pH為中性或弱堿性（pH在6~10）。然而，pH還影響污染物和絮凝劑表面電荷的分布，而各種絮凝劑在水中等電位所對應pH不同〔15〕，因此pH的選取還應視具體水質(zhì)而定：對于含砷廢水，pH應在7.5左右〔9〕；去除Cr3+的pH應在5.0左右〔16〕；去除F-的pH宜在6.0左右〔17〕；去除染料分子的pH約8.5等〔18〕。WeiWan等〔15〕研究了不同pH對電絮凝法去除飲用水中砷的影響，其采用鐵棒陽極，當As（Ⅴ）的初始質(zhì)量濃度為0.1mg/L，pH=7時，電解15min后As（Ⅴ）的質(zhì)量濃度降到了0.001mg/L；而當pH=9時，電解120min后As（Ⅴ）的質(zhì)量濃度降至0.001mg/L。S.Vasudevan等〔19〕研究了pH對電絮凝處理飲用水中磷的影響，結(jié)果表明，除磷率與pH有密切的關(guān)系，當pH=6.5時除磷率可達98%，當pH=12時除磷率僅為60%。
2.3電解質(zhì)的影響
廢水電導率低會增加電絮凝處理時的能耗和導致電極過度極化，降低除污效率和電極壽命。因此，可采用向廢水中投加合適的強電解質(zhì)，通過提高水體電導率來提高電絮凝效率并降低能耗的方法〔9,19,20〕。
當電解質(zhì)中含Cl-時有利于電絮凝法處理廢水，Cl-在陽極能生成具有強氧化性和漂白性的Cl2和HClO，可將水中的有機物氧化降解，并去除色度；同時，由于Cl-半徑小、穿透能力強，易吸附于陽極并與金屬形成可溶性化合物，因此可使電極表面的鈍化膜穿孔破裂，加速金屬鈍化層的溶解。G.Mouedhen等〔4〕在含Ni2+、Cu2+、Zn2+的廢水中加入NaCl來降低槽壓和抑制陽極鈍化，當NaCl質(zhì)量濃度從0增加到100mg/L時，槽壓從42V降低到7V，同時陽極鈍化膜出現(xiàn)明顯點蝕痕跡。另外，J.L.Trompette等〔21〕采用鋁陽極處理pH=8.0、COD為800mg/L的廢水，加入銨鹽增加電導率并緩沖pH，電解16min，NH4Cl作電解質(zhì)的COD去除率為84%；電解30min，（NH4）2SO4作電解質(zhì)的COD去除率僅60%。然而，I.Heidmann等〔22〕的研究也表明，在電解有機廢水時，氯能與有機物發(fā)生氯化反應生成高毒性的有機氯化物，增強廢水毒性。J.L.Trompette等〔21〕報導SO42-也能增加廢水的電導率，但由于SO42-對Al3+有保護作用，不利于絮凝劑的生成，因此處理含SO42-的廢水時能耗較高，除污效率偏低。N.Daneshvar等〔18〕研究表明：當廢水中含有HCO3-、SO32-時，易和金屬陽離子生成沉淀附著在電極表面，降低電絮凝效率，而廢水中含Cl-時可水解產(chǎn)生HCl、HClO，抑制碳酸鹽和亞硫酸鹽沉淀的生成。
2.4電流密度的影響
電絮凝過程中極板溶出、絮凝和氣浮作用的動力來源于電流，通常電流密度大電絮凝效率就高。陳男等〔23〕采用電絮凝法處理廢水中的總磷（TP），原水TP為2.5~3.5mg/L，電流密度分別為10、20A/m2時，出水TP分別為0.98、1.76mg/L；而當電流密度提高到40A/m2時，出水TP則大幅降低到0.06mg/L；電流密度提高到100A/m2時，出水TP不能檢出。然而電流密度過大易引起電極過度極化，加速電極鈍化和增加槽壓，引起更多的副反應〔18〕：陽極產(chǎn)生過多的金屬陽離子，影響絮凝劑的生成；陰極析氫過多，干擾和削弱絮凝作用。
2.5電場施加方式的影響
目前研究有效抑制極板鈍化的方法是采用脈沖電流替代直流電流，降低電解極化的方法為極板換相。脈沖電流產(chǎn)生的電解間歇期可使電解出的金屬離子與水體中的OH-充分反應，生成絮凝劑并隨水流遷出電極區(qū)，從而減少金屬離子氧化成膜的幾率。極板換相可周期性更換極化方向，破壞固定極化區(qū)域并有效抑制鈍化。朱小梅等〔24〕用電絮凝法處理電鍍廢水，考察了將直流電流改為脈沖電流對電鍍廢水中總鉻去除的影響，結(jié)果表明脈沖電流的除鉻率比直流電流的高6.27%，能耗比直流電流的低65.2%，并減少鈍化。XuZhao等〔17〕研究了電絮凝法去除廢水中的As（Ⅲ）和F-，研究表明每15min極板換相能有效抑制鋁和鐵電極表面的鈍化層厚度。
2.6物化協(xié)同技術(shù)的影響
近年來，有研究人員采用部分物化法協(xié)同電絮凝法的方式處理廢水，用來提高對重金屬離子、有機污染物的去除率?？娋甑取?5〕研究了超聲協(xié)同鈦鐵雙陽極電化學法降解廢水中酚的過程，該過程集陽極催化氧化、超聲空化和電絮凝為一體，在電流密度為250A/m2，超聲功率為0.6kW，反應時間為1h條件下，酚在鐵陽極系統(tǒng)降解55.6%，而在鈦鐵雙陽極系統(tǒng)則降解76.2%。黃永茂〔26〕研究了電絮凝法耦合H2O2氧化法處理含鄰苯二甲酸二甲酯（DMP）廢水的情況，該技術(shù)將電Fenton反應、電絮凝和電氣浮結(jié)合，實現(xiàn)了對DMP的有效去除。
3電絮凝法的應用
電絮凝技術(shù)可處理電鍍、印染、制藥、制革、造紙等多種行業(yè)廢水，目標污染物包括鉻、磷、氟、染料等。
3.1含重金屬廢水的處理
線路板、制革、染料等行業(yè)排放的廢水含大量重金屬離子，如Cr6+、Cu2+、Ni2+等〔22〕，都可以通過電絮凝技術(shù)進行有效去除。以除鉻為例，電絮凝法通常采用鐵電極，通過利用Fe2+或Fe的還原作用〔27〕將Cr6+還原為毒性較低的Cr3+，并與OH-反應生成沉淀或被原位生成的絮凝劑吸附，同時Fe2+被氧化為Fe3+。A.K.Golder等〔20〕電絮凝法間歇處理廢水中的Cr3+，使用的是不銹鋼電極，其中極板間距22mm，反應器容積0.8L，Cr3+初始質(zhì)量濃度1000mg/L，NaCl質(zhì)量濃度1000mg/L，pH=3.4，電流密度487.8A/m2，反應40min，Cr3+質(zhì)量濃度降至2.0mg/L。
在電絮凝技術(shù)工程化方面，F(xiàn).R.Espinoza-Quiňones等〔28〕將其應用到巴西托萊多地區(qū)一個皮革制造廠排放的含Cr6+廢水的處理中，工程采用鐵電極，反應器容積5L，電極尺寸7cm×14cm×0.15cm，極板有效表面積80.5cm2，pH=7.8，電流密度680A/m2，鉻質(zhì)量濃度44mg/L。經(jīng)電解30min處理，除鉻率接近100%，達到巴西環(huán)境排放標準（≤0.5mg/L），處理1m3廢水的運行成本為1.7美元。
3.2廢水除磷
廢水中的磷多以PO23-、PO33-、P2O74-和PO3-的形式存在，當廢水加熱至90℃以上，4種磷酸根離子會通過一系列反應變成PO43-，此時可與電絮凝陽極溶出的Al3+、Fe3+反應生成難溶的AlPO4和FePO4而被除去。其中PO33-最難去除，在工況中投加生石灰可提高PO33-的去除率，但泥量大。馮爽等〔29〕采用電絮凝法去除二級處理出水中的磷，原水磷（以PO43-計）質(zhì)量濃度3mg/L，電解槽容積4L，鐵極板尺寸10cm×15cm×1mm，極板間距1.5cm，電流0.31A，曝氣，電解8min后磷去除率可達約80%，出水磷質(zhì)量濃度降至0.68mg/L。另外，廢水酸度對磷去除率有明顯影響，堿性條件下有助于磷的去除，而在酸性條件下能顯著降低磷的去除率，這是因為當廢水呈酸性時，大量的金屬氫氧化物絮凝劑和難溶的AlPO4和FePO4會被溶解，明顯降低除污效率。在工程化方面，M.A.Rodrigo等〔30〕采用電絮凝技術(shù)去除生活污水中的磷，水源來自城市污水處理站，極板有效面積100cm2，極板間距9mm，pH=4.5，電導率0.75mS/cm，電流密度10A/m2，每次處理廢水5dm3，當通電量為25A·h/m3，能耗為4.5kW·h/m3時，該污水中磷的去除率接近100%。
3.3廢水除氟
目前，有關(guān)電絮凝法去除水體中F-的報道存在兩種機理：F-與絮凝劑中OH-的置換反應和F-與金屬陽離子反應生成沉淀。M.M.Emamjomeh等〔31〕研究表明，F(xiàn)-置換Aln（OH）m（3n-m）中的OH-從而被去除。而N.Mameri等〔32〕研究表明，F(xiàn)-與Al3+反應生成AlF63-，再與Na+反應生成沉淀，從而將氟從水中除去。在電絮凝效果方面，V.Khatibikamal等〔33〕采用鋁板雙極模式處理初始質(zhì)量濃度為5mg/L的含F(xiàn)-廢水，電解5minF-質(zhì)量濃度可迅速降至0.35mg/L。在工程應用方面，劉峰彪等〔34〕采用電絮凝法處理北京某地區(qū)地熱水中的氟，并增加濾柱，F(xiàn)-質(zhì)量濃度為7.5mg/L，選用鋁板電極，板間距0.5cm，pH=7.1，電導率0.48mS/cm，水溫30~40℃，電流密度10A/m2，電絮凝30min，能耗為2.13kW·h/t時，出水F-質(zhì)量濃度可達到飲用水對F-質(zhì)量濃度的要求（0.5~1.0mg/L）。另外，當水體中存在PO43-時，由于PO43-的水解，水體呈強堿性，從而促進Al（OH）3水解成Al（OH）4-，致使絮凝劑喪失除氟能力；當水體中存在SO42-時也對電絮凝除氟有不利影響，但其影響機制尚不清楚，有待深入研究〔35〕。
3.4染料廢水的處理
電絮凝法處理染料廢水時，有機染料分子可直接被原位絮凝劑吸附或被陽極直接氧化，也可能被陽極產(chǎn)生的氧化劑如O2、H2O2（可與Fe2+組成Fenton試劑）等間接氧化，降解為小分子化合物，再被絮凝劑吸附去除。由于染料分子大部分帶負電，而絮凝劑帶正電，因而吸附是以靜電吸附為主。另外，廢水的pH對反應過程的影響很大〔36〕，在pH小于6.5時，電絮凝法處理染料廢水以化學沉淀反應為主；pH超過6.5時，電絮凝法處理染料廢水以吸附反應為主。
HuijuanLiu等〔36〕采用鋁板單極模式處理酸性紅-14染料，電流密度80A/m2，pH為6~9，電解4min后，COD和色度的去除率分別為85%、95%，而該研究還表明單極模式對色度的去除率高于雙極模式，其原因尚不明晰，有待深入研究。
4展望
綜上所述，電絮凝法的研究及工藝已應用于各種水體的凈化和處理。由于其原位產(chǎn)生絮凝劑的特點，因此具有活性高、易操控、泥量低等優(yōu)點。但電絮凝技術(shù)存在電極易鈍化和極化、運行成本較高等問題，仍限制其發(fā)展，相關(guān)過程機理也尚未完全明晰。今后的研究還需對在電絮凝過程中電沉積、絮凝和氣浮等過程的相互作用和增效機制進行深入解析〔2〕。另外，因廢水水質(zhì)和目標污染物屬性差異較大，針對各種復雜水質(zhì)和污染物的電絮凝工藝參數(shù)還需進行相應的特征設(shè)計和優(yōu)化，甚至可以通過耦合后續(xù)的電氣浮等工藝以強化絮凝效果，而目前還缺乏可以廣泛使用的數(shù)據(jù)模型〔37〕來對電絮凝反應器進行標準化設(shè)計并制造各種模塊化集成設(shè)備。再者，與其他物化技術(shù)耦合以提高污染物去除率和擴展廢水處理種類的相關(guān)研究也亟待開展。上述問題的解決，將進一步推動電絮凝法的發(fā)展和實用化，使之成為廣泛使用的廢水物化處理方法。
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